Volta 1774'te Como Kraliyet Okulu'nda fizik profesörü oldu. 1775'te elektriğe olan ilgisi onu elektroforu iyileştirmeye yönlendirdi. 1776'da metan gazı keşfetti ve izole etti. Üç yıl sonra Pavia Üniversitesi'nde fizik başkanlığına atandı.
1791'de Volta’nın arkadaşı Luigi Galvani, iki farklı metalin bir kurbağanın kası ile temasının elektrik akımı oluşturmasıyla sonuçlandığını açıkladı. Galvani, “hayvansal elektrik” adını verdiği canlı dokuda yeni bir elektrik formu olarak yorumladı. Volta, kurbağanın sadece “metalik elektrik” dediği iki metal arasında akan bir akım yaptığını düşünüyordu. Sadece metallerle 1792. (Farklı metallerin diskleri arasındaki elektriğin zayıf akışını kendi diline yerleştirerek tespit ederdi.) Volta, bir doku üretmek için hayvan dokusunun gerekli olmadığını tespit etti. Bu, hayvan-elektrik taraftarları ve metalik-elektrik savunucuları arasında çok tartışmalara neden oldu, ancak, 1800 yılında ilk elektrik aküsünü duyurmasıyla, Volta için zafer elde edildi.
Voltaik kazık ya da voltaik sütun olarak bilinen Volta’nın aküsü, tuzlu su ya da sodyum hidroksit içine batırılmış kağıt veya bezle ayrılmış çinko ve gümüş (ya da bakır ve kalaylı) birbirinden ayrılan disklerden oluşuyordu. Leyden kavanozu gibi şarj edilmesi gerekmeyen basit ve güvenilir bir elektrik akımı kaynağı, buluşu yeni bir elektriksel deney dalgasına hızla yol açtı. Volta’nın duyurusunu takip eden altı hafta içinde, İngiliz bilim adamları William Nicholson ve Anthony Carlisle suyu hidrojen ve oksijene ayırmak için voltaik bir yığın kullanmışlardı, böylece elektroliz (elektrik akımının kimyasal reaksiyona nasıl yol açtığı) keşfedildi ve elektrokimya alanı oluşturuldu.
1801'de Paris'te Volta, Volta'ya saygınlık kazandıran ve Lombardiya krallığının senatörü olan Napolyon'dan önce akünün elektrik akımı neslinin bir gösterisini verdi. Avusturya imparatoru Francis I, onu 1815'te Padua Üniversitesi'nde felsefe fakültesi müdürü yapmıştır. Akıntıyı harekete geçiren elektromotor gücün bir birimi olan volt 1881'de onun onuru adına verilmiştir.
